【公開日：2025.06.10】【最終更新日：2025.05.13】
課題データ / Project Data
課題番号 / Project Issue Number
24OS0040
利用課題名 / Title
多機能ゼオライト触媒の開発ナノ構造カーボン電極触媒の開発
利用した実施機関 / Support Institute
大阪大学 / Osaka Univ.
機関外・機関内の利用 / External or Internal Use
内部利用（ARIM事業参画者以外）/Internal Use (by non ARIM members)
技術領域 / Technology Area
【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-
【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）マルチマテリアル化技術・次世代高分子マテリアル/Multi-material technologies / Next-generation high-molecular materials（副 / Sub）次世代ナノスケールマテリアル/Next-generation nanoscale materials
キーワード / Keywords
異種材料接着・接合技術/ Dissimilar material adhesion/bonding technology,X線回折/ X-ray diffraction,ナノ多孔体/ Nanoporuous material,電子顕微鏡/ Electronic microscope,3D積層技術/ 3D lamination technology
利用者と利用形態 / User and Support Type
利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)
西山 憲和
所属名 / Affiliation
大阪大学 基礎工学研究科
共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes
三宅浩史
ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes
利用形態 / Support Type
（主 / Main）機器利用/Equipment Utilization（副 / Sub）,技術補助/Technical Assistance
利用した主な設備 / Equipment Used in This Project
OS-003：200kV原子分解能走査透過分析電子顕微鏡
OS-009：200kV回折コントラスト電子顕微鏡
報告書データ / Report
概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)
ケミカルリサイクルは、廃プラスチックを化学的に分解し、原料化する技術である。[1] ゼオライトは、ポリマーの接触分解において、分解温度の低温化や生成物の制御を可能とする。[2] 分子サイズの観点から、ポリマー分解の初期反応はゼオライトの外表面で起こるとされているため、外表面特性は触媒性能を左右すると考えられる。本研究では、ゼオライト外表面を選択的に不活性化したコアシェル型ゼオライトをさまざまなシェル厚で合成し、低密度ポリエチレン (LDPE) の分解反応試験を行うことで、ポリマー分解におけるゼオライトの表面近傍の酸点の役割を考察した。
実験 / Experimental
事前に合成したZSM-5-L (Si/Al = 50) とfumed silica (FS)をそれぞれコアシェル型ゼオライトのコアとシェルの原料として用いた。1 SiO2 (FS) : 0.12 TPAOH : 8 EtOH : 390 H2Oのモル比で前駆溶液を調整し298 Kで1 h攪拌し、SiO2/ZSM-5-L = x (x = 0.5, 0.67, 1.0, 1.33)の質量比でZSM-5-Lを加え、180 oCの回転オーブンで 24 h加熱した。洗浄後、大気雰囲気下で823 Kで5 h焼成し、CS-L(x)を得た。 サンプルは、XRD測定、EDX分析、TEM/STEM観察、NH3-TPD測定、窒素吸着測定によって評価し、熱重量測定 (TG) により分解温度、ガスクロマトグラフ (GC) により分解生成物を分析した。
結果と考察 / Results and Discussion
TEM像観察、STEM/EDX分析より、CS-L(x)サンプルのコアシェル型構造とそれらのシェル厚の変化を確認した(Fig. 1(a))。CS-L(x)は触媒外表面を不活性化しているにも関わらず、silicalite-1に比べ低温でLDPEを分解した(Fig. 1(b))。このことから、外表面だけでなく、表面近傍の酸点も初期活性に寄与することがわかった。またコアシェル化により、C2-C4の収率が増加した(Fig. 1(c))。これは形状選択性の影響がない外表面での反応が、silicalite-1コーティングによって抑制されたためであると考えられる。そのため、触媒外表面では、分解が不十分な生成物の揮発に加え、細孔内で生成した低級炭化水素の再重合やそれに伴う過剰な反応が進行していることを示唆している。
図・表・数式 / Figures, Tables and Equations
Fig.1 コアシェルゼオライトの組成分布およびポリオレフィン分解特性
その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)
＜参考文献＞[1] T.
Thiounn et al., J. Polym. Sci., 58, 1347-1364 (2020).[2]
J. Aguado et al., J. Anal. Appl. Pyrol., 78., 153-161 (2007).
[3] K. Miyake et al., ChemistrySelect, 1,
967-969 (2016).
DOI:10.1039/d3cy01622f
成果発表・成果利用 / Publication and Patents
論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)
口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.
特許 / Patents
特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件