【公開日：2025.06.10】【最終更新日：2025.04.22】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

24KU0106

利用課題名 / Title

多結晶材料組織のその場観察

利用した実施機関 / Support Institute

九州大学 / Kyushu Univ.

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）その他/Others（副 / Sub）-

キーワード / Keywords

X線回折/ X-ray diffraction,電子顕微鏡/ Electronic microscope,イオンミリング/ Ion milling,電子回折/ Electron diffraction,走査プローブ顕微鏡/ Scanning probe microscope,集束イオンビーム/ Focused ion beam

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

山本 明保

所属名 / Affiliation

東京農工大学工学研究院 先端物理工学部門

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

波多　聰,GAO HONGYE

利用形態 / Support Type

（主 / Main）共同研究/Joint Research（副 / Sub）-

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

KU-007：収差補正高分解能電子顕微鏡
KU-010：三次元原子分解能透過電子顕微鏡
KU-011：三次元走査電子顕微鏡
KU-012：デュアルビーム微細加工電子顕微鏡
KU-013：キセノンプラズマ集束イオンビーム加工・走査電子顕微鏡複合機

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

固相焼結は、固体の集合体において、融点以下の温度で系全体のエネルギーが減少するように原子が移動し、緻密化する現象である。固相焼結現象は熱処理などの簡便なプロセスで生じ、緻密な多結晶焼結体を得られることから、金属やセラミックス材料の製造などに広く応用されている。少数の粒子の焼結過程に関してはメカニズムが明らかになされているが、現実の多結晶材料は大きさや形状の異なる多粒子から構成され、焼結過程は複雑となり、組織変化の予測や解析は容易ではない。 本研究ではCu NPクラスターの固相焼結過程の組織変化を、in situ電子線トモグラフィー/走査透過型電子顕微鏡による実験観察と、フェーズフィールド(PF)モデルによる数値計算とを、最先端の非逐次データ同化手法を用いて融合させることで、現実の材料の組織形成過程を解析する数値計算手法基盤を確立することを目的とした。

実験 / Experimental

収差補正STEM（Titan Cubed G2、サーモフィッシャーサイエンティフィック）を使用して加速電圧 300 kV、収束半角 1.2 mrad でCu NPクラスターの観察を行った。傾斜角は、-62° から 62° まで 2° ずつ増分した。プローブ電流は 10 pA 以下に設定した。視野内のCu NP の数は20 個であった。アルゴン充填グローブ ボックスと、大気遮断機能付き加熱 TEM ホルダー (Mel-Build Co. & NORCADA Inc.) を使用して、大気汚染を防いだ。サンプルは、最初に 200 °C で 1 時間保持し、その後、ターゲット温度 (370～420 °C) まで加熱した。5 秒間加熱した後、サンプルを 200 °C まで冷却し、高角度環状暗視野像の傾斜シリーズを取得した。

結果と考察 / Results and Discussion

異なる初期Cu NP構成を持つ2つのサンプルに対して観察を行ったところ、固相焼結中に NP 間にネック形成が検出され、粒子間空隙または細孔の収縮と消失により、巨視的な収縮と緻密化が発生する過程を時系列3次元データとしてとらえることに成功した。また、この時系列データから、温度依存の拡散係数を含む7つのフェーズフィールドパラメータを逆推定した。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

実験支援者の波多 聰教授、GAO HONGYE研究員に感謝する。本研究の一部は、科学技術振興機構（JST）CREST(JPMJCR18J4)の支援を受けて実施された。

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

1. Akiyasu Yamamoto, Integrating machine learning with advanced processing and characterization for polycrystalline materials: a methodology review and application to iron-based superconductors, Science and Technology of Advanced Materials, 26, (2025).
   DOI: 10.1080/14686996.2024.2436347
   
2. Akimitsu Ishii, High-fidelity phase-field simulation of solid-state sintering enabled by Bayesian data assimilation using in situ electron tomography data, Acta Materialia, 278, 120251(2024).
   DOI: 10.1016/j.actamat.2024.120251
   

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

1. A. Yamamoto, S. Tokuta, A. Ishii, Y. Shimada, S. Hata, K. Iida, A. Yamanaka、9th International Conference on Superconductivity and Magnetism（2024/5/2）基調講演
2. 山本明保，德田進之介，石井秋光，山中晃徳，嶋田雄介，飯田和昌，波多聰、日本化学会第105春季年会（2025/3/29）依頼講演

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件