【公開日：2025.06.10】【最終更新日：2025.05.16】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

24AE0006

利用課題名 / Title

放射光XAFS測定を用いた軽水炉燃料溶融現象における構造・電子状態解明

利用した実施機関 / Support Institute

日本原子力研究開発機構 / JAEA

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）マテリアルの高度循環のための技術/Advanced materials recycling technologies（副 / Sub）-

キーワード / Keywords

超高温XAFS/XRD,その場観察,核燃料材料溶融,次世代原子炉の高温安全性評価,軽水炉過酷事故

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

伊藤 あゆみ

所属名 / Affiliation

東京工業大学　科学技術創成研究院

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

小無　健司,有田　裕二,生田　陸人,山下　京也

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

矢板　毅,谷田　肇,小林　徹,小畠　雅明,福田　竜生

利用形態 / Support Type

（主 / Main）共同研究/Joint Research（副 / Sub）-

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

AE-003：高輝度放射光XAFSシステム

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

軽水炉過酷事故における炉心燃料の溶融機構を解明するために、模擬燃料物質CeO₂/ZrO₂混合物質とZrO₂、燃料物質UO₂-ZrO₂について「高温放射光XAFS/XRD法」を用いて高温反応過程の構造変化を評価した。本課題では透過X線下流に二次元検出器を設置し、加熱チャンバにガス脱酸装置を接続し低酸素分圧における高温XAFS/XRD同時測定を試みた。ZrO₂純物質については融点近傍2833 K、混合物質については約2200 Kまでの高温測定に成功し、Zr原子のK吸収端およびU原子のL₃吸収端スペクトル、X線回折像を同時測定した。本システムでウランを扱えることを確認するとともに、XRDとXAFSのスペクトル解析によってCeO₂-ZrO₂とUO₂-ZrO₂の反応機構が異なることがわかった。

実験 / Experimental

前期までに構築したシステムでウランを扱えるようにするために、試料を密閉した加熱チャンバをさらに密閉するグローブボックスが設置された。グローブボックスにはX線の透過を妨げないように窓が設置されており、測定データの品質に影響を与えないことを確認した。得られたデータの妥当性を評価するために、ZrO₂純物質を溶融まで測定し体積変化、相転移に伴う構造変化、などについて文献値と比較して妥当性を評価した。その後、ウラン試験については万が一の漏洩に備えて酸化物の少量組成について高温反応を測定し、比較としてCeO₂-ZrO₂についても同様に測定を実施した。得られたスペクトルを解析し、格子定数の温度変化、状態図との比較、局所構造解析などを行った。

結果と考察 / Results and Discussion

ZrO₂純物質のXRDスペクトル解析から、単斜晶⇔正方晶⇔立方晶の相転移温度、および、格子定数から求めた体積変化は文献値とよく一致した。これにより、温度指示値やスペクトルの品質について妥当性を確認することができた。また、2500 K以上ではc軸方向の異方性が緩和されて立方晶配置に近づく傾向を確認できた。混合物質測定では、CeO₂-ZrO₂では単斜晶ZrO₂の相転移と同時にCeO2固溶反応が起こったのに対して、UO₂-ZrO₂では単斜晶ZrO₂が正方晶へ相転移してから300 K程度温度が上がってからUO₂の固溶反応が起こった。これは、CeO₂-ZrO₂はCeO₂固溶による一次の相転移であるのに対し、UO₂-ZrO₂は置換型反応である等のメカニズムの違いに起因していると考えられる。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

特になし

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

1. 有田 裕二, 小無 健司, 矢板 毅, 伊藤 あゆみ, "核燃料の超高温その場観察技術の開発　(1) プロジェクトの概要", 日本原子力学会秋の大会, 令和6年9月11日.
2. 生田 陸人, 有田 裕二, 小無 健司, 新納 圭亮, 山下 京也, 水間 有清, "核燃料の超高温その場観察技術の開発 (2)高温加熱装置の開発", 日本原子力学会秋の大会, 令和6年9月11日.
3. 小林 徹, 矢板 毅, 谷田 肇, 小畠 雅明, 福田 竜生, 伊藤 あゆみ, 小無 健司, 有田 裕二, "核燃料の超高温その場観察技術の開発　(3)XAFS-XRD同時測定システムの開発", 日本原子力学会秋の大会, 令和6年9月11日.
4. 伊藤 あゆみ, 矢板 毅, 谷田 肇, 小林 徹, 福田 竜生, 小畠 雅明, 小無 健司, 有田 裕二, "核燃料の超高温その場観察技術の開発 (4)Zr-Y2O3高温状態の変化観察", 日本原子力学会秋の大会, 令和6年9月11日. (発表内容に今期の成果（ZrO2, UO2-ZrO2）を含みます)。

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件