【公開日：2025.06.10】【最終更新日：2025.05.16】
課題データ / Project Data
課題番号 / Project Issue Number
24HK0134
利用課題名 / Title
グラフェン表面での原子、分子の制御と機能化
利用した実施機関 / Support Institute
北海道大学 / Hokkaido Univ.
機関外・機関内の利用 / External or Internal Use
内部利用（ARIM事業参画者以外）/Internal Use (by non ARIM members)
技術領域 / Technology Area
【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-
【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）量子・電子制御により革新的な機能を発現するマテリアル/Materials using quantum and electronic control to perform innovative functions（副 / Sub）次世代ナノスケールマテリアル/Next-generation nanoscale materials
キーワード / Keywords
ナノ粒子/ Nanoparticles,電子顕微鏡/ Electronic microscope,電子分光/ Electron spectroscopy
利用者と利用形態 / User and Support Type
利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)
山崎 憲慈
所属名 / Affiliation
北海道大学大学院 工学研究院 応用物理学部門 ナノバイオ工学研究室
共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes
吉岡智照
ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes
平井 直美
利用形態 / Support Type
（主 / Main）機器利用/Equipment Utilization（副 / Sub）-
利用した主な設備 / Equipment Used in This Project
報告書データ / Report
概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)
本研究では、STEM（走査透過電子顕微鏡）によるグラフェン基板上のPt単原子のその場観察を行うことで、単原子の分散状態から核生成が起こり、安定核が形成されるまでのプロセスを解析した。この手法により、ナノスケールでの原子の挙動や、クラスターの形成・成長過程を調べた。グラフェンを担持体とした、Pt原子のナノスケールのその場STEM観察を行う。単原子が分散された状態から観察を開始し、Ptクラスターが形成され、安定なクラスターを形成するまでを連続撮影した。この観察で得られたPt原子のダイナミクスを解析し、視覚的な情報から結晶形成過程の初期段階を詳細に解明することを目指した。本研究では、形成されたPtクラスターが平面構造から立体構造に再構成される様子に対して、特に注目して解析を行った。
実験 / Experimental
本研究室で独自に装置開発を行ったCVD装置を用いて銅箔上にグラフェンを成長さ
せた。プラズマスパッタされたPt単原子をSTEMで観察し、連続して取得した画像
を用いてグラフェン上に分散されたPt単原子が凝集し、クラスターを形成する過程を解析した。
結果と考察 / Results and Discussion
その場STEM観察によって見られたクラスター形成・成長過程を解析した。解析されたクラスターの形態変化の特徴について、以下に述べる。
まず10個程度の原子が集まり、一時的にクラスターを形成しても、すぐに崩壊する様子が見られた。それに対して15~20個程度の構成原子を持つクラスターは形成後も崩れず、さらには平面構造から立体構造への変化も見られた。このことから本実験条件ではクラスター形成のために、15~20個程度の原子が必要であると分かった。
また、クラスター成長過程では、付着するクラスターの構成原子数によって異なる形態変化が見られた。まず、クラスター同士の融合について、3Dクラスター（N = 30）と2Dクラスター（N = 20）が融合するとき、融合の直前に3Dクラスター（N = 30）の立体構造が一時的に崩壊し、平面構造に近づく様子が見られた。これに対し、3Dクラスター（N = 60）と2Dクラスター（N = 20）が融合する場合、融合時に平面構造に近づく挙動は見られなかった。これらの結果から、本実験の観察条件下では構成原子数60個程度に成長した3次元Ptクラスターは、融合の過程においても立体構造を維持できる安定なクラスターであると考えられる。次に、単原子の付着によるクラスター成長では、3Dクラスター（N = 60）に周囲の単原子が付着する場合には、立体構造が崩壊する様子はほとんど見られなかった。しかし、3Dクラスター（N = 20）に単原子が付着する際には、一時的に立体構造が崩れて平面構造に近づく様子が初めて確認された。これらのことから、3Dクラスター（N = 20）では、単原子が付着するだけでも構造が不安定化しやすく、立体構造から再び平面構造に近づくこと、反対に3Dクラスター（N = 60）では、2Dクラスター（N = 20）と融合する際でも、立体構造を維持できるほど安定していると読み取った。
これらの結果を先行研究 [15]と比較することで、構成原子数: N < 15までに形成されるクラスターは、電子線照射によって崩壊してしまう不安定であると考えた。N = 15 ~ 20あたりから、2D構造から3D構造への遷移が始まるが、2D構造と3D構造が競合しており、どちらにも遷移しやすい状態が続くと考えた。また、N = 60時点では既に3D構造の方がより安定した構造となっていると考えた。
図・表・数式 / Figures, Tables and Equations
図１.クラスター形成過程の初期段階
その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)
成果発表・成果利用 / Publication and Patents
論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)
口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.
特許 / Patents
特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件