【公開日：2025.06.10】【最終更新日：2025.04.02】
課題データ / Project Data
課題番号 / Project Issue Number
24KT0040
利用課題名 / Title
STEM-EELSによる振動スペクトルの空間分解能評価
利用した実施機関 / Support Institute
京都大学 / Kyoto Univ.
機関外・機関内の利用 / External or Internal Use
外部利用/External Use
技術領域 / Technology Area
【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-
【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）高度なデバイス機能の発現を可能とするマテリアル/Materials allowing high-level device functions to be performed（副 / Sub）次世代ナノスケールマテリアル/Next-generation nanoscale materials
キーワード / Keywords
電子顕微鏡/ Electronic microscope,先端半導体（超高集積回路）/ Advanced Semiconductor (Very Large Scale Integration),原子層薄膜/ Atomic layer thin film
利用者と利用形態 / User and Support Type
利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)
川崎 直彦
所属名 / Affiliation
（株）東レリサーチセンター
共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes
稲元伸,玉岡武泰
ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes
治田充貴
利用形態 / Support Type
（主 / Main）機器利用/Equipment Utilization（副 / Sub）-
利用した主な設備 / Equipment Used in This Project
KT-403：モノクロメータ搭載低加速原子分解能分析電子顕微鏡
報告書データ / Report
概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)
半導体デバイスの絶縁膜として使われる非晶質SiO2膜において、絶縁性に影響を及ぼすSi-O-Si結合角やネットワーク構造を、従来の赤外吸収分光よりも高空間分解能で、実デバイスで評価することがモノクロメータ付きSTEM-EELSに期待されている。高角度に散乱された電子のみでスペクトルを取得するoff-axis測定条件を用いると、非弾性散乱電子の非局在性による空間分解能の悪化を抑制し、SiO2の非対称伸縮振動ピークを数nm程度の空間分解能で検出できることが、我々の実験で明らかになった[ARIM課題番号：24KT0051]。しかし、前回測定した加速電圧60 kVでは、off-axis条件でのエネルギー分解能の悪化により、Si基板との界面近傍におけるピークシフトなどの詳細解析ができなかった。そこで今回は、加速電圧を変えてoff-axis条件でのエネルギー分解能悪化を抑制できるかどうかを調べることを目的とした。
実験 / Experimental
前回（課題番号：24KT0051）と同様に、Si基板上に厚さ100 nmのSiO2膜が成膜された試料に対して、FIBで断面薄片試料を作製し、STEMモードで収束された電子ビームを用いて、表面側からSi基板側に向かって連続的にEELSスペクトルを取得した（図1）。Si-Oの非対称伸縮振動ピークは140 meV付近であり、通常のEELSでは検出できないため、モノクロメータ搭載低加速原子分解能分析電子顕微鏡JEM-ARM200Fを用いて、今回は加速電圧200 kVで測定を行った。off-axis条件では図2に示すように、収束角23 mradのダイレクトビームを検出せず、59 mradの角度で散乱された電子を検出できるように調整した。
結果と考察 / Results and Discussion
図3に、on-axis, off-axisそれぞれの条件で取得したEELSスペクトルを示す。ゼロロスピーク半値幅はon-axis条件で48 meV程度、off-axis条件で64 meV程度であり、加速電圧200 kVの場合でも、off-axis条件でのエネルギー分解能の悪化は避けられず、かつ、加速電圧60 kVの場合よりも分解能は悪化した。そのため、off-axis条件では140 meV付近のSi-Oの非対称伸縮振動ピークを明瞭に検出することも難しい状況だった。図4に、それぞれの測定条件でのSi-Oの非対称伸縮振動ピーク強度の深さ方向プロファイルを示すが、エネルギー分解能不足に起因して、off-axis条件の方が空間分解能が高いことを明瞭に示せるようなプロファイルも得られず、前回（課題番号：24KT0051）より良好なデータ取得はできなかった。
一連の実験データから、Si/SiO2膜界面近傍での非対称伸縮振動ピークのシフト、つまり界面近傍での結合変化を評価するには、off-axis条件で2 nm程度以下の空間分解能と、30 meV程度以下のエネルギー分解能を実現することが必要と推測される。そのためには、高角度で散乱された電子ビームをEELS検出器に垂直に入射させるようなSTEM側のレンズ設計が必要と考えられる。
図・表・数式 / Figures, Tables and Equations
図1. Si基板/SiO2膜の断面HAADF-STEM像
図2. off-axisのEELS測定条件
図3. 加速電圧200 kVで取得したon-axis/off-axis条件のEELSスペクトル
図4. on-axis/off-axis条件で取得したSiO2の非対称伸縮振動ピーク強度プロファイル
その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)
成果発表・成果利用 / Publication and Patents
論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)
口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.
特許 / Patents
特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件