【公開日：2025.06.10】【最終更新日：2025.03.24】
課題データ / Project Data
課題番号 / Project Issue Number
24KT2347
利用課題名 / Title
Si半導体ナノ構造のメタネーション触媒効果評価のためのナノ構造集積マイクロ流路デバイスの開発
利用した実施機関 / Support Institute
京都大学 / Kyoto Univ.
機関外・機関内の利用 / External or Internal Use
外部利用/External Use
技術領域 / Technology Area
【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）加工・デバイスプロセス/Nanofabrication（副 / Sub）-
【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）次世代ナノスケールマテリアル/Next-generation nanoscale materials（副 / Sub）マテリアルの高度循環のための技術/Advanced materials recycling technologies
キーワード / Keywords
シリコンナノ構造,マイクロ流路,メタネーション,分析デバイス開発,電子線リソグラフィ/ EB lithography,資源使用量低減技術/ Technologies for reducing resource usage,光リソグラフィ/ Photolithgraphy,膜加工・エッチング/ Film processing/etching
利用者と利用形態 / User and Support Type
利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)
磯野 吉正
所属名 / Affiliation
神戸大学 大学院工学研究科
共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes
上杉晃生,安藤寛峻,清水翔大
ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes
利用形態 / Support Type
（主 / Main）機器利用/Equipment Utilization（副 / Sub）,技術代行/Technology Substitution
利用した主な設備 / Equipment Used in This Project
KT-103：レーザー直接描画装置
KT-110：レジスト現像装置
KT-210：ドライエッチング装置
KT-101：高速高精度電子ビーム描画装置
報告書データ / Report
概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)
シリコン（Si）およびその表面を誘電体で被覆したナノ構造体は、金属ナノ粒子で修飾することで気体化学反応への触媒効果を持つことが知られている。特に現在CO2の削減は社会の課題となっており、CO2からメタンへの反応（メタネーション）に対する触媒としての研究が広く行われている。
本研究では、Si系半導体ナノ構造の持つ触媒効果を効果的に詳細に明らかにする新しい手法として、『混合流体の反応場への熱・光・電気の制御に適したマイクロ流路チップ型の評価デバイス』を新開発し、Si半導体-誘電体-金属ナノ粒子で構成されるナノ触媒構造の特性を明らかにすることで、反応の低温化・高効率化をはかる。本報告では評価デバイスの開発・作製について述べる。
実験 / Experimental
図1に開発した評価デバイスとセットアップの概要を示す。CO2からメタンへの化学反応では300 ℃前後の高温雰囲気が必要とされることから、適用可能な温度範囲に特に着目して、ガラス接合型のSiマイクロ流路基板からなる評価デバイスを開発した。両基板は陽極接合によって必要とする温度域で強固な接合をもち、また評価セットアップ上では反応場温度を高温とした場合においても、流路配管等の外部治具と接続する領域を低温に保つことが可能である。また上部蓋をガラスとすることで光入射を可能とし、ガラス基板とSi基板の両方に金属配線を形成して電界制御を可能とすることで、光と電界の両影響の評価が可能な構造とした。
開発デバイスの微細加工工程において、Si基板とガラス基板の両基板の加工を必要とすることからUVリソグラフィ工程が多く含まれ、これに使用する5インチサイズのフォトマスクの作製のため、京都大学ナノテクノロジーハブ拠点のレーザー直接描画装置(KT-103)，レジスト現像装置(KT-110)等の設備を利用した。
マイクロ流路構造の加工では、UVリソグラフィとエッチングの工程を複数段階で行うことで、所望の領域のみにナノ構造を形成するようにした。ナノ構造を形成する領域のみを浅く、それ以外の流路は広く深く、内壁表面が平滑になるように形成することで触媒効果評価を行う際の影響を抑えられるように構成した。また本加工では後工程で基板間の接合を行うために、接合面となる表面は清浄・平滑に保つ必要がある。そこでフォトレジストは粘度が高いものを採用し、厚さ10 µm以上となるように低速でスピン塗布を行うことで流路内および基板表面を保護した。この保護レジストの厚さから、Siナノ構造の形成では様々加工方法を適用可能であるが、本加工では均一な加工を比較的行いやすいプラズマエッチングを採用し、SF6ガスとO2ガスを使用したプラズマエッチングで、Siナノ構造をマイクロ流路内に形成した。
結果と考察 / Results and Discussion
図2に試作したマイクロ流路デバイスと、そのマイクロ流路内に形成したSiナノ構造の観察像を示す。電子顕微鏡像に示されるように、Siナノ構造をマイクロ流路内の所望の領域のみに、均一に形成することに成功した。この時、基板の表面と、マイクロ流路の内ナノ構造の存在しない領域では表面の清浄さ・平滑さは維持された。このプラズマエッチング手法で形成されるSiナノ構造は、凸部から底部までの高低差がエッチング時間の増加に伴って徐々に大きくなり、10分間のエッチングではおよそ0.7µmであった。続く試作工程においては、Siナノ構造表面にはイオンスパッタリング法によりPtナノ粒子を修飾し、Si基板とガラス基板間の接合は、大気雰囲気下、350℃、400Vにて1時間の陽極接合を行うことで強固に接合することに成功した。今後CO2メタネーション反応でのSiナノ構造の影響の評価実験を進める。
図・表・数式 / Figures, Tables and Equations
図1 メタネーション反応での触媒効果評価のためのSiナノ構造集積マイクロ流路デバイスの概要。
図2 作製マイクロ流路デバイス内の集積Siナノ構造
その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)
成果発表・成果利用 / Publication and Patents
論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)
口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.
- Akio Uesugi, Hiroaki Honma, Koji Sugano and Yoshitada Isono Development of microchannel structure with integrated Si nanopillars for on-chip evaluation of effect of Si nanostructures on chemical reactions 37th International Microprocesses and Nanotechnology Conference (MNC 2024), 15P-1-63L.
特許 / Patents
特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件