【公開日：2025.06.10】【最終更新日：2025.04.11】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

24AT5007

利用課題名 / Title

陽電子消滅法を用いたトポロジカル物質の結晶欠陥評価に関する研究

利用した実施機関 / Support Institute

産業技術総合研究所 / AIST

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）高度なデバイス機能の発現を可能とするマテリアル/Materials allowing high-level device functions to be performed（副 / Sub）量子・電子制御により革新的な機能を発現するマテリアル/Materials using quantum and electronic control to perform innovative functions

キーワード / Keywords

陽電子，スピン，トポロジカル物質，磁性，スキルミオン，強相関電子系

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

河裾 厚男

所属名 / Affiliation

量子科学技術研究開発機構

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

満汐孝治,鈴村栄里

利用形態 / Support Type

（主 / Main）共同研究/Joint Research（副 / Sub）-

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

AT-501：陽電子プローブマイクロアナライザー(PPMA)

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

近年の情報技術(IT)の爆発的な利用拡大に伴い、それに付随する電力使用量も年々増加の一途にある。英国調査機関の統計（その他・特記事項（Others）の項目[1]）によれば、ITに関わる全世界の電力使用量は2020年時点で約5％であったが、2030年には20％を超えるとされている。このため、従前のSiをベースとしたCMOS技術では原理的に困難とされる電子デバイスの省電力化が強く求められている。こうした中、電子のスピンや物質のトポロジカルな性質を利用した新たな方式により、省電力デバイスを実現しようとする試みが活発に続けられている。しかしながら、現在提案されている物質の多くは多元の合金であることから、組成乱れなどの原因によって多量の結晶欠陥の内包が避けられない。このため、結晶欠陥の制御技術を確立しなければ、これらの物質を基にしたデバイスを作製したとしても理想的な特性が得られないことが懸念される。陽電子消滅法は、物質中の原子一個が欠損した原子空孔を非常に高感度に検出できる確立された手法である。本研究では、ARIM制度により陽電子プローブマイクロアナライザー(PPMA)法を利活用して、特に近年注目されているトポロジカル物質中の原子空孔を検出し、それが電気・磁気特性などに与える影響を調査している。2022-2023年度には、非磁性ワイル半金属であるTaAsとNbAsの評価を行った結果、これらの物質に付随する数%の非化学量論組成が、原子空孔でなくアンチサイト欠陥によって補償されていることを見出すとともに、超高速輸送特性がそのような結晶欠陥に殆ど影響を受けないことが示された（その他・特記事項（Others）の項目[2,3]）。2024年度は、ヘッジホッグ型の三次元スキルミオン格子という珍しいスピンテクチャーを生じ、これにより巨大な仮想磁場が内部に生成するとされるB20型の金属間化合物であるMnGeを取り上げた。

実験 / Experimental

試料は、分子線エピタクシー法によりSi基板上に作製した単結晶薄膜（試料サイズ：15×15 mm、膜厚100 nm、500 nm、1600 nm、3000 nm）と、高圧合成で作製した多結晶バルク試料（試料サイズ：2.5×2.5×2 mm）である。これらの試料に対して、課題申請者の側でX線構造解析、磁化測定、スピン偏極陽電子消滅測定（ドップラー広がり法）を行うとともに、PPMA法による陽電子消滅寿命測定（測定温度：室温）を行った。陽電子消滅寿命測定は、原子空孔のサイズと濃度を直接決定できるため、より定量的な知見を得る上で重要な位置づけにある。

結果と考察 / Results and Discussion

事前の陽電子消滅ドップラー広がり測定において、理論計算との比較から薄膜試料とバルク試料のどちらにも原子空孔の内包が示唆された。図1は、PPMA法で取得した薄膜試料に対する陽電子消滅寿命スペクトルを示している。これより、薄膜試料では、MnGeのバルク寿命の理論値（約120 ps）よりも短い第一成分（τ₁=25-35 ps）と、十分に長い第二成分（τ₂=200-229 ps）が分離された。第二成分の寿命値は、単原子空孔～複原子空孔に対する理論値（約200-222 ps）に近いことが分かった。第一成分の寿命値がバルク寿命よりも短いのは、陽電子のバルクでの自由消滅と空孔への捕獲という二つの過程が共存するためである。そこで、二状態捕獲モデルによって原子空孔による陽電子捕獲率を求め、さらに金属中の原子空孔に対する比捕獲率を用いた結果、原子空孔濃度は10 ppm程度と見積もられた。
一方バルク単結晶については、単一の寿命成分（τ=199 ps）のみが検出された。理論計算との比較から、これはMnまたはGeが抜けた単一原子空孔に帰属できることが分かった。バルク成分が観測されていないことから、試料中に注入された全ての陽電子が原子空孔に捕獲されていることとなり、概ね100 ppm以上の原子空孔が内包されていると言える。なお、別途行った比重測定では、ほぼ理想値の比重が得られていることから、最大の原子空孔濃度は1000 ppmと推定される。
PPMA法で得られた原子空孔濃度から原子空孔の平均距離を見積ると2-3 nmになる。これは、MnGe中のヘッジホッグスキルミオン格子の格子間隔に近い。スキルミオン格子の形成では、ジャロシンスキー守谷相互作用やRKKY相互作用などの磁気相互作用に加えて、結晶格子形状に由来するスピンのフラストレーションや熱揺らぎが重要な役割を持つとされているが、これらの効果で全ての事象が説明できるわけではない。一方、高濃度に内包されている原子空孔の影響は、原子空孔の内包自体が認識されておらず、これまで全く議論されて来なかった。原子空孔の平均距離とヘッジホッグスキルミオン格子の格子間隔が近いという結果は、単なる偶然の一致かも知れないが、原子空孔が何らかの形でヘッジホッグスキルミオン格子の形成に関与している可能性も捨てきれない。今後、この点に着目して考察を進めたいと考えている。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

図1 各種の膜厚のMnGe薄膜単結晶に対して得られた陽電子消滅寿命スペクトル（測定温度：室温）と成分解析の結果。

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

[1] https://post.parliament.uk/research-briefings/post-pn-0677/
[2] Robustness of semimetallic transport properties of TaAs against off-stoichiometric disorder, A. Kawasuso M. Suda, H. Murakawa, M. Komada, C. Suzuki, H. Amada, K. Michishio, M. Maekawa, A. Miyashita, N. Seko, S. Yamamoto1 N. Oshima, S. Seki, and N. Hanasaki, J. Appl. Phys. 133, 223903 (2023); doi: 10.1063/5.0147663
[3] プレスリリース：元素比率がそろっていない量子材料でも高い電子移動度が発現することを実証―超省エネ・高速化の次世代デバイスと期待される量子デバイスの開発促進― 令和6年2月21日、日刊工業新聞（2024/2/23、17面掲載）他ウェブニュース多数
[4] 本研究課題は、科学研究費基盤(S)No. JP23H05462及び戦略的研究推進事業CREST JPMJCR23O3の支援を受け、東京大学生産技術研究所の金澤直也博士と実施している。

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

1. Application of Spin-polarized Positron Annihilation Spectroscopy to Spintronics , Materials (招待講演),A. Kawasuso, 5th Jagiellonian Symposium on Advances in Particle Physics and Medicine (JS:2024) , 2, July, Jagiellonian University, Krakow, Poland.
2. Survey of Defects in Some Spintronics Materials by Spin-Polarized Positrons --From Principles to Applications in Materials Study-- (招待講演), A. Kawasuso. The International Workshop on Positron Studies of Defects 2024 PSD-24, 2, September, Como, Italy
3. Applications of spin-polarized positron annihilation spectroscopy to materials science (招待講演), A. Kawasuso, The 13th International Workshop on Positron and Positronium Chemistry (PPC13), 29, October, 2024, Kanazawa, Japan

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件