【公開日：2025.06.10】【最終更新日：2025.04.17】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

24NM5241

利用課題名 / Title

薄膜試料のX線回折を用いた結晶構造解析

利用した実施機関 / Support Institute

物質・材料研究機構 / NIMS

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

内部利用（ARIM事業参画者以外）/Internal Use (by non ARIM members)

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）マテリアルの高度循環のための技術/Advanced materials recycling technologies（副 / Sub）-

キーワード / Keywords

マグネトロンスパッタ,X線回折/ X-ray diffraction,易循環型材料設計技術/ Recycling-friendly material design technology

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

介川 裕章

所属名 / Affiliation

物質・材料研究機構

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

利用形態 / Support Type

（主 / Main）機器利用/Equipment Utilization（副 / Sub）,技術代行/Technology Substitution

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

NM-204：多目的X線回折装置_Cu_SSL

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

スピントロニクスデバイスの開発には、ナノメートルスケールの膜厚を持つ単結晶や多結晶の多層積層膜の開発が必要である。本課題では将来のスピントロニクス応用を目指し、高い伝導性をもつ単結晶酸化物SrMoO3（SMO)の薄膜結晶成長のため、結晶配向やその薄膜品質評価を行うために本薄膜XRD装置を用いた。単結晶基板と薄膜のピーク位置が近く、これらのピーク分離が必要であるため、Ga結晶モノクロメーターを標準装備した本装置によるX線回折は結晶構造や結晶品質の解析を行う上で高い有効性を示した。結果として、純アルゴンガスを用いた高周波（RF)スパッタ法によって形成したSMO薄膜は、スパッタ条件の開拓によって、高い品質のエピタキシャル成長を示し、ほぼ単層のペロブスカイト構造のSMO膜の実現され、比較的高い導電性を実現することに成功した。

実験 / Experimental

SMO薄膜は超高真空マグネトロンスパッタリング装置を用いて、基板ーターゲット距離(（TSD）を広く調整することで薄膜中の酸素組成の調整と結晶性の制御を目指した。スパッタ成膜には純Arガスを用い、3インチφのSrMoO3焼結ターゲットからRFスパッタリングにより、SrTiO3(001)単結晶基板上に薄膜成長を行った。該当薄膜XRD装置を用いて、TS距離を変えて作製したSMO薄膜の結晶構造を計測した。

結果と考察 / Results and Discussion

30 nm厚さのSMO薄膜をRFスパッタ法で単結晶SrTiO3基板上にTSDを変化させて作製したところ、2.5 cmにおいて高い平坦性（平均粗さ~ 0.15 nm）が実現された。SMO薄膜表面のその場反射高速電子線回折（RHEED）パターンから、このTSD = 2.5 cmにおいて最も明瞭なストリークが観察された。薄膜XRDを用いて計測した面外XRDプロファイルのTSD依存性をFig. (a)に示しており、TSD = 2.5 cmにおいて、SrMoO4構造の異相ピークが完全消失し、SrMoO3 001, 002, 003ピークのみがはっきりと得られている。このため、TSDの調整により、単相で（001）エピタキシャル成長したSMO薄膜が実現された。Fig. (b)には基板SrTiO3（STO）とSMOの(204)ピーク周辺の逆格子マップを示している。SMO薄膜のピーク位置から、基板との面内格子ロックは完全には起こっていないことがわかった。また、Fig.(c)に示す通り、{204}面の基板面φスキャンから4回回転対称性が確認でき、立方晶ペロブスカイト構造を持つ所望のSMOエピタキシャル薄膜が実現していることがわかる。電気伝導測定では、室温において作製した単相SMO膜は310 μΩ·cmと低い抵抗率を示した。通常のスパッタ成膜で用いられるよりも小さいTSDである2.5 cmを用いることで、従来のSMO薄膜作製（パルスレーザーアブレーション法）に必要とされていた水素ガスの導入なしに、生産性が高いスパッタプロセスでSMO単相エピタキシャル膜を形成できることがわかった。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

(a) 30 nm SrMoO₃ (SMO)SMO薄膜の様々なTSDに対する面外XRDパターン。(b) SrTiO3基板(204)およびSMO(204)反射周辺の逆空間マップ、(c)TS距離 2.5cm、基板温度624℃で作製された薄膜のSMO(204)格子面のφスキャン結果。（Sci. Technol. Adv. Mater. 25, 2378684 (2024), CC BY-NC 4.0から抜粋）

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

口頭発表：
ロイ　チョウドリー モーリ, HE, Cong, TANG, Ke, 小泉 洸生, WEN, ZhenChao, Subhash Thota, SUKEGAWA, Hiroaki, MITANI, Seiji. Epitaxial conductive SrMoO3(001) thin films grown in pure Ar atmosphere using sputtering technique. 第71回応用物理学会春季学術講演会. 2024 

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

1. Mouli Roy-Chowdhury, Conductive single-phase SrMoO ₃ epitaxial films synthesized in pure Ar ambience via plasma-assisted radio frequency sputtering, Science and Technology of Advanced Materials, 25, (2024).
   DOI: 10.1080/14686996.2024.2378684
   

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件