【公開日：2025.06.10】【最終更新日：2025.03.13】
課題データ / Project Data
課題番号 / Project Issue Number
24UT1190
利用課題名 / Title
X線光電子分光法と第一原理計算による金属/絶縁ポリマー界面の電荷注入障壁の解析
利用した実施機関 / Support Institute
東京大学 / Tokyo Univ.
機関外・機関内の利用 / External or Internal Use
内部利用（ARIM事業参画者以外）/Internal Use (by non ARIM members)
技術領域 / Technology Area
【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）加工・デバイスプロセス/Nanofabrication（副 / Sub）-
【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）高度なデバイス機能の発現を可能とするマテリアル/Materials allowing high-level device functions to be performed（副 / Sub）-
キーワード / Keywords
金属/絶縁ポリマー界面、X線光電子分光法(XPS),エレクトロデバイス/ Electronic device,スパッタリング/ Sputtering
利用者と利用形態 / User and Support Type
利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)
片瀬 大祐
所属名 / Affiliation
東京大学工学系研究科電気系工学専攻
共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes
ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes
利用形態 / Support Type
（主 / Main）機器利用/Equipment Utilization（副 / Sub）-
利用した主な設備 / Equipment Used in This Project
UT-711：LL式高密度汎用スパッタリング装置 (2018)
UT-716：LL式高密度汎用スパッタリング装置(2024)
UT-704：高密度汎用スパッタリング装置
報告書データ / Report
概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)
X線光電子分光法(XPS)によって金属と絶縁ポリマーの界面のバンドアラインメントを評価する手法を開発し，三種類の金属と七種類の絶縁ポリマーの界面の正孔注入障壁を実測した。実測値と第一原理計算による解析結果を比較し，測定手法の妥当性を検証した。また，界面における金属とポリマーの接合状態について検討した。
実験 / Experimental
金属/絶縁ポリマー界面のバンドアラインメント評価のため，厚さ5 nm以下の金属薄膜をポリマーフィルム上に成膜した試料を作製した。試料の模式図をFig. 1に示す。XPSの分析深さは光電子の脱出深さに依存し，試料表面から10 nm程度である。したがって我々が作製した金属膜厚が数nmの試料を用いることで，XPSにより金属とポリマーが接触する界面領域を分析することが可能となる。本研究では試料作製のため，スパッタリング装置CFS-4ES, CFS-4EP-LL i-Millerを用いて各種金属薄膜を成膜した。
これと並行して第一原理計算による界面のバンドアラインメントの解析を行った。第一原理計算によって界面のバンドアラインメントを評価するため，接合状態の異なる二種類のモデルを作成した。各モデルの模式図をFig. 2に示す。それぞれ金属層とポリマー層の物理的な接触のみを仮定した物理吸着モデルと，ポリマー層の末端にダングリングボンドを設けて界面での化学的な結合を仮定した化学吸着モデルを構成した。
結果と考察 / Results and Discussion
XPSを用いた金属/絶縁ポリマー界面の正孔注入障壁測定結果と，第一原理計算による正孔注入障壁の計算結果を比較した図をFig. 3に示す。それぞれ実測値と物理吸着モデルを用いた計算結果，実測値と化学吸着モデルを用いた計算結果の比較となっている。それぞれ二乗平均平方根誤差を計算するとそれぞれ0.76 eV, 0.97 eVとなり，物理吸着モデルによる計算結果の方が実測値との誤差が小さい結果が得られた。0.76 eVという値は測定結果のフィッティング等に起因する誤差と，ポリマーの配向や密度など界面モデルの初期構成に起因する計算誤差によるものと説明可能であり，測定手法による界面のバンドアラインメント評価の妥当性が示された。また，今回作製した試料の金属/ポリマー界面では物理的な吸着が優位であることが示唆された。
図・表・数式 / Figures, Tables and Equations
Fig. 1. Schematic diagram of samples prepared with CFS-4ES and CFS-4EP-LL i-Miller for this study.
Fig. 2. Schematic diagram of the metal/PTFE interface models, assuming (a) physisorption and (b) chemisorption. Carbon, fluorine, and gold atoms are shown in black, green, and yellow spheres, respectively.
Fig. 3. Hole injection barrier at metal/polymer interfaces determined through XPS measurements and first-principles calculations with (a) physisorption model and (b) chemisorption model.
その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)
成果発表・成果利用 / Publication and Patents
論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)
口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.
- 片瀬大祐，熊田亜紀子，佐藤正寛「金属/絶縁ポリマー界面における電荷注入障壁の決定メカニズムの解明」誘電・絶縁材料/放電・プラズマ・パルスパワー/高電圧合同研究会，DEI-25-015，EPP-25-015，HV-25-015，2025
特許 / Patents
特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件