【公開日：2024.07.25】【最終更新日：2025.04.03】
課題データ / Project Data
課題番号 / Project Issue Number
23QS0009
利用課題名 / Title
GaNリモートエピタキシーのサファイア基板面方位依存性のリアルタイムX線回折による解析
利用した実施機関 / Support Institute
量子科学技術研究開発機構 / QST
機関外・機関内の利用 / External or Internal Use
外部利用/External Use
技術領域 / Technology Area
【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）加工・デバイスプロセス/Nanofabrication
【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）量子・電子制御により革新的な機能を発現するマテリアル/Materials using quantum and electronic control to perform innovative functions（副 / Sub）高度なデバイス機能の発現を可能とするマテリアル/Materials allowing high-level device functions to be performed
キーワード / Keywords
二次元物質,X線回折/ X-ray diffraction,放射光/ Synchrotron radiation,蒸着・成膜/ Vapor deposition/film formation,原子薄膜/ Atomic thin film,表面・界面・粒界制御/ Surface/interface/grain boundary control,高周波デバイス/ High frequency device,エレクトロデバイス/ Electronic device
利用者と利用形態 / User and Support Type
利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)
日比野 浩樹
所属名 / Affiliation
関西学院大学工学部物質工学課程
共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes
小田 昂到,横澤 翔太,岡本 幸大,奥田 留奈,田中 豊生,嶺元 駿輔,Harries James
ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes
佐々木 拓生,大和田 謙二,押目 典宏
利用形態 / Support Type
（主 / Main）共同研究/Joint Research（副 / Sub）-
利用した主な設備 / Equipment Used in This Project
報告書データ / Report
概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)
リモートエピタキシーは、グラフェンで覆われた基板上に、薄膜を基板に対してエピタキシャル成長させる技術で、薄膜を基板から剥離可能という特長を有する。GaNのリモートエピタキシーが可能となれば、GaN薄膜を剥離した後、基板を再利用することで、GaNウェハコストを低減できることに加えて、剥離GaN薄膜を用いてフレキシブルデバイス等の新たな応用を開拓できる。このため、産業的に大きなインパクトを有する。
これまでに、リモートエピタキシーでは、成長物質がグラフェンによって弱められた基板の静電ポテンシャルを感じ、基板に整列して成長することが報告されている。したがって、基板物質の化学結合の性質（極性の有無）が薄膜の配向性へ決定的な影響を及ぼす。極性結合からなるサファイアはAlとOの配置が異なる様々な面方位の基板を利用可能で、それぞれ異なる静電ポテンシャルを与えると想定される。そこで、本研究課題では、異なる面方位のサファイア基板上でGaN薄膜のリモートエピタキシャル成長過程を調べ、その面方位依存性からリモートエピタキシー機構に関する知見を得ることを目指した。
実験 / Experimental
我々は、これまで既に、SPring-8のビームライン11XUに設置されたRFプラズマ分子線エピタキシー（RF-MBE）装置とX線回折（XRD）計が一体化したMBE-XRDシステムを用いて、化学気相成長（CVD）法によりグラフェンを直接成長させたc面サファイア上で、GaN薄膜のリモートエピタキシャル成長過程を調べ、高い配向性を有するGaN薄膜を成長できることを明らかにしている。そこで、本研究課題では、MBE-XRDシステムを用い、グラフェンを直接CVD成長させたm面およびa面サファイア基板上に、基板温度790℃でGaNを約100 nm厚さで成長させ、格子歪や配向性の解析を試みた。また、m面に関してはGaN成長前のAlNバッファ層（約2 nm）の有無による成長様式の違いも調べた。しかしながら、これまでにm面やa面サファイア基板上にGaNをリモートエピタキシーさせた報告が無かったため、どの位置にGaNからの回折点が現れるかを予測できず、格子緩和過程のその場XRD測定を実施できなかった。したがって、以下では成長後の構造解析結果を示す。
結果と考察 / Results and Discussion
図1に、m面サファイア基板上に成長させたGaN薄膜の走査電子顕微鏡（SEM）像を、AlNバッファ層無しと有りで比較する。図1(a)のAlNバッファ層無しの場合には、表面が基板に対して平行な六角形状の島が多く存在する。この試料の薄膜XRDパターンには、GaN(100)回折と比較して、GaN(002)回折が強く観察されることから、m面サファイアにGaNのc面が優先配向したと考えられる。また、AlNバッファ層無しでa面サファイアに成長させたGaN薄膜もc軸配向が優先的であり、グラフェンが基板とGaNとの相互作用を弱めたため、GaN薄膜そのものの安定性が配向性を決める重要な因子となったと考えられる。
一方、図1(b)のバッファ層有りの場合のSEM像には、山脈状の構造が見られており、GaNがm面サファイアにエピタキシャル成長したことが示唆される。このことは、薄膜XRDパターンにおいてGaN(100)回折がGaN(002)回折よりも強いこととも合致する。加えて、図1のSEM像の比較から、AlNバッファ層がGaN薄膜の連続性を向上させることもわかる。
さらに、GaN薄膜成長前後でのグラフェンの構造をラマン分光法で調べたところ、AlNバッファ層を用いた場合、グラフェン由来のラマンピークがほぼ消失しており、AlNはサファイア基板と直接強く相互作用すると考えられる。このため、AlNバッファ層はm面サファイアの原子配列に沿って結晶成長し、その配向性がGaNにも引き継がれることで、エピタキシャル成長が進行したと推定される。一方、AlNバッファ層無しの場合では、図2のa面での成長前後のラマンスペクトルに例示される通り、m面、a面ともにGaN成長後もグラフェンからのラマンピークが観測され、GaN薄膜がグラフェンを介して基板と弱く相互作用することが確認された。
AlNバッファ層は薄膜の配向性や連続性の向上に寄与するものの、基板との強い相互作用がGaN薄膜の剥離を難しくするため、今後はAlNバッファ層無しでの成長条件を最適化し、連続的なGaN薄膜の作製を目指す。加えて、今回の知見を活かしてGaN成長中のXRDパターンのその場測定から、成長初期の歪緩和過程を解析し、リモートエピタキシー機構の解明につなげる。
図・表・数式 / Figures, Tables and Equations
図1: グラフェンを直接CVD成長させたm面サファイア基板上にRF-MBE成長させたGaN薄膜のSEM像。(a) AlNバッファ層無し、(b) AlNバッファ層有りの場合。
図2: グラフェンを直接CVD成長させたa面サファイア基板上にGaN薄膜をRF-MBE成長させる前と後のラマンスペクトル。グラフェンに典型的な三つのピーク（D、G、2D）が観察される。
その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)
成果発表・成果利用 / Publication and Patents
論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)
口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.
- Takato Oda, Takuo Sasaki, Shota Yokozawa, Hiroki Hibino, "Real-time XRD analysis of GaN remote epitaxy on sapphire substrates covered with directly grown graphene", 15th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices '24（松江市）, 令和6年11月20日.
- 小田昂到, 佐々木拓生, 福井優太，横澤翔太 日比野浩樹, "グラフェンを直接成長させたサファイア基板上でのGaNリモートエピタキシーのリアルタイムX線回折", 2025年第72回応用物理学会春季学術講演会（野田市） , 令和7年3月15日.
特許 / Patents
特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件