【公開日：2025.06.26】【最終更新日：2025.06.20】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

22TU0042

利用課題名 / Title

光学キラリティ極限増強近接場創成に向けたナノインプリントリソグラフィ

利用した実施機関 / Support Institute

東北大学 / Tohoku Univ.

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

内部利用（ARIM事業参画者以外）/Internal Use (by non ARIM members)

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）高度なデバイス機能の発現を可能とするマテリアル/Materials allowing high-level device functions to be performed（副 / Sub）次世代ナノスケールマテリアル/Next-generation nanoscale materials

キーワード / Keywords

Mie共鳴, 光ナノインプリントリソグラフィ,電子顕微鏡/Electron microscopy

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

新家 寛正

所属名 / Affiliation

東北大学多元物質科学研究所

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

中川勝

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

伊藤俊

利用形態 / Support Type

（主 / Main）技術代行/Technology Substitution（副 / Sub）-

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

TU-504：超高分解能透過電子顕微鏡

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

キラルな光―物質相互作用における鏡像異性体選択性は、計測科学・物質科学など様々な分野で重要である。従来、キラルな光として円偏光が用いられてきたが、その鏡像異性体選択性は一般に小さく、キラル物質の高感度検出や高効率制御のボトルネックとなっていた。近年、金属ナノ構造体への光照射により励振する表面プラズモン共鳴の近接場において光の“キラリティ”(Optical Chirality, OC)が円偏光より増強し、鏡像異性体選択性が増強されることが明らかとなった。OC増強には光の電場のみでなく磁場も同等に寄与するが、表面プラズモン共鳴では光磁場の増強は小さい。近年、誘電体ナノ構造体のMie共鳴による光磁場の増強により更なる鏡像体選択性の増強が期待されている。そこで、本研究ではシリコン(Si)ナノ構造体のMie共鳴による磁場増強に着目し、低コスト・大面積製造を見据えたUVナノインプリントリソグラフィ(UV-NIL)によるSiナノ構造体加工法の確立を目的とした。

実験 / Experimental

電子線描画法によりナノ孔周期構造体をパターニングした合成石英モールドを用いたUVナノインプリントにより、低圧化学気相堆積法(LPCVD)により多結晶Si薄膜を成膜した合成石英基板にスピンコートした紫外線硬化性液体へナノディスク周期構造体を転写した。構造体転写後、酸素反応性イオンエッチングと、SF6及びC4F8を用いた誘導結合プラズマ反応性イオンエッチングにより、それぞれ光硬化残膜と余剰Si薄膜を除去することでSiナノディスク周期配列体を作製した。また、SiウェハへのUV-NILを見据え、へき開により割断したSiウェハ断片を日本電子製のイオンスライサEM09100ISを用いて薄膜化し、日本電子製の収差補正電顕 ARM200Fを用いて観察することでSiウェハの表面構造を調べた。高分解能観察には高角度散乱暗視野走査型透過電子顕微鏡法(HAADF-STEM)を、元素分析には走査型透過電子顕微鏡エネルギー分散型X線分光法(STEM-EDS)をそれぞれ用いた。

結果と考察 / Results and Discussion

Fig. 1に作製したモールドの原子間力顕微鏡像とSiナノ構造体の電界放出型走査型電子顕微鏡像及び暗視野光学顕微鏡像を示す。モールドの表面形状を反映したUV-NILによるSiナノ構造体の作成に成功した。特定の波長域で散乱光強度増強が見られたことからMie共鳴の励振が示唆された。Fig. 2にSiウェハ表面のHAADF-STEM像とSTEM-EDS像を示す。Siウェハの表面には厚み約2 nmの自然酸化膜が存在することがわかり、Siウェハを用いたUV-NILによるMie共鳴励振のためのSiナノ構造体及び光学設計に関する指針を得ることができた。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

Fig. 1 (a) UV-NILに用いたモールドとプロセス後のPoly-Si基板の写真, (b)モールドの原子間力顕微鏡像, (c) UV-NILで作製されたSiナノ構造体の走査型電子顕微鏡像, (d) Siナノ構造体の暗視野光学顕微鏡像.

Fig. 2 (a) Siウェハ表面のHAADF-STEM像, (b) Siウェハ表面のSTEM-EDS像.

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

・参考文献　M. L. Solomon et al., Acc. Chem. Res. 53, (2020) 588.
・JSPS-科研費基盤研究(B)「光パスツールピンセットを駆使したカイラル結晶相転移科学の創成」

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

1. Naoki Takano, Formation mechanism of periodic wrinkles around trimmed nanoimprint resist masks studied by surface analyses, Japanese Journal of Applied Physics, 64, 03SP39(2025).
   DOI: 10.35848/1347-4065/adb854
   
2. Hiromasa NIINOMI, Crystal Enantiomeric Excess in Chiral Crystallization under Superchiral Field Excited by Mie Resonance of a Dielectric Nanoarray, Nihon Kessho Gakkaishi, 66, 211-212(2024).
   DOI: https://doi.org/10.5940/jcrsj.66.211
   
3. Naoki Takano, Soft and hard trimming of imprint resist masks to fabricate silicon nanodisk arrays with different edge roughness, Journal of Vacuum Science & Technology B, 42, (2024).
   DOI: https://doi.org/10.1116/6.0003779
   
4. Hiromasa Niinomi, In-situ observation of DL-alanine crystallization from a laser-trapped dense liquid droplet as a heterogeneous nucleation site, Chemistry Letters, 53, (2024).
   DOI: https://doi.org/10.1093/chemle/upae100
   
5. Hiromasa Niinomi, Mie-Resonant Nanophotonic-Enhancement of Asymmetry in Sodium Chlorate Chiral Crystallization, The Journal of Physical Chemistry Letters, 15, 1564-1571(2024).
   DOI: https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c03303
   

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

1. Enantioselective Optical Force as a Potential Cause of Large Chiral Bias in Chiral Crystallization on a Mie-Resonant Metasurface Hiromasa Niinomi*, Kazuhiro Gotoh, Naoki Takano, Miho Tagawa, Iori Morita, Akiko Onuma, Hiroshi Y. Yoshikawa, Ryuzo Kawamura, Tomoya Oshikiri, Masaru Nakagawa The Journal of Physical Chemistry C in press 2025年6月
2. 新家寛正, 光の電場と磁場が共創する超キラル場中でのキラル結晶化, 日本結晶成長学会誌 52(1) 52-1-03 2025年4月
3. 新家寛正, 小澤・吉川記念賞, 令和5年3月23日
4. 高野修綺, 新家寛正, 森田伊織, 後藤和泰, 押切友也, 中川 勝,　“UV ナノインプリントリソグラフィによるシリコンナノディスク配列体の作製” 第70回応用物理学会春季学術講演会，上智大学四谷キャンパス，令和5年3月15日～18日
5. 新家寛正, 第28回青葉工学研究奨励賞, 令和4年12月9日

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件