【公開日：2025.06.10】【最終更新日：2025.04.25】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

24NI0404

利用課題名 / Title

窒化ケイ素添加によるケイ酸塩スラグ中の酸化鉄の還元挙動の評価

利用した実施機関 / Support Institute

名古屋工業大学 / Nagoya Tech.

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）物質・材料合成プロセス/Molecule & Material Synthesis

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）マテリアルの高度循環のための技術/Advanced materials recycling technologies（副 / Sub）-

キーワード / Keywords

分離・精製技術/ Separation/purification technology,メスバウアー分光/ Mossbauer spectroscopy

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

助永 壮平

所属名 / Affiliation

東北大学多元物質科学研究所

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

福地唯史,田代公則,柴田浩幸

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

壬生攻

利用形態 / Support Type

（主 / Main）技術代行/Technology Substitution（副 / Sub）,共同研究/Joint Research

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

NI-004：メスバウアー分光装置群

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

　酸化鉄の還元プロセスにおけるカーボンニュートラルを実現するには、様々な還元法をその特徴に応じて適切に組み合わせることが重要と考えられる。現在、主に検討されている水素還元では、酸化鉄の還元が吸熱反応で進行することに課題が残されている。発熱反応を伴う新たな還元原理が提案できれば、水素還元をはじめとしたその他の還元法と併用することで、酸化鉄の低炭素還元技術につながる可能性がある。　当研究室では、窒化物含有ガラスを合成する目的で酸化鉄含有スラグを窒化ホウ素製の坩堝内で溶融した際に、金属鉄が生成することを見出している。一方で、固体窒化物とスラグ中の酸化鉄成分の反応機構は不明であった。著者らは、窒化物の中でも様々な用途で使用されている窒化アルミニウム、窒化ホウ素および窒化ケイ素を選定し、酸化鉄成分との反応を熱力学的に検討した。その結果、これらの中で窒化ケイ素が最も酸化鉄の還元を進めやすい還元剤であり、同還元反応は発熱を伴うことが明らかになった。一方で、同還元反応の反応率や収率は不明である。本研究では、研究の第一段階として窒化ケイ素と酸化鉄含有スラグを反応させることにより、酸化鉄の還元挙動を明らかにすることを目的とした。

実験 / Experimental

スラグ組成として、31.6Na₂O-52.6SiO₂-5.3Al₂O₃-10.5Fe₂O₃(mol%)を選定した。同スラグは、融点が低く坩堝材(アルミナ)との反応が穏やかな点に特徴がある。予備溶製した同スラグを粉砕し、得られたスラグ粉末に対し、市販の窒化ケイ素試薬粉末を添加し(SiO₂成分と置換、SiN_4/3添加量：1 or 15 mol%)、乳鉢で混合した。得られた混合粉末をアルミナ坩堝に入れ、1100 ℃の窒素雰囲気中で２時間反応させた。反応後の試料を炉内から取り出し、水冷した。スラグ中の鉄の酸化状態を評価するため、得られた水冷試料を粉砕し、メスバウア分光分析（NI-004）に供した。

結果と考察 / Results and Discussion

メスバウア測定結果の一例として、SiN_4/3添加量の1 mol%と15 mol%で得られた試料のスペクトルを図に示した。図１に示したように、SiN_4/3添加量1 mol%の試料では、主に１組のダブレットが観測され、２本のピークの重心の位置を表す異方性シフトの値は0.2 mm/s付近であった。同信号はFe³⁺に帰属できる。また、相対速度 2 mm/s付近に弱い信号が観測されており、これは少量のFe²⁺が存在することを示している。SiN_4/3添加量15 mol%の試料においては、メインのダブレット信号の異方性シフトの値が1 mm/s付近であり、試料中の鉄が主にFe²⁺の状態で存在することを示している。また、相対速度±３ mm/s付近に観測された信号は金属鉄に帰属できる。したがって、スラグ中の酸化鉄成分がSiN_4/3添加により還元されることが実証されたことになる。今後、SiN_4/3添加量や反応時間を変化させた実験を実施し、窒化ケイ素とスラグ中の酸化鉄の反応率を定量的に明らかにすることが望まれる。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

図1 試料のメスバウアスペクトルに及ぼす窒化ケイ素添加量の影響

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

本研究は、日本鉄鋼協会 第1回鉄鋼カーボンニュートラル研究助成により助成を受けたものです。

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

1. 福地唯史，助永壮平，田代公則，柴田浩幸，"酸窒化物融体を反応場とした鉄の還元機構の解明", 日本鉄鋼協会第188回秋季講演大会 学生ポスターセッション，2024年9月19日 (優秀賞)

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件